Osmanlı Devleti'nin kuruluş devrinde, Ankara'nın Çamlıdere beldesinde yaşayan büyük velîlerden. 1320 (H.720) senesinde İsfehan'da doğdu. Babasının ismi Yahyâ olup, hazret-i Ömer'e dayanır. Çok zekî ve pek akıllı idi. Küçük yaşda Kur'ân-ı kerîmi ezberledi ve muhtelif kırâatlere göre okumasını öğrendi. Genç yaşında; tefsîr, hadîs, fıkıh ve tasavvuf ilimlerinde pek yüksek derecelere kavuştu. Mekke-i mükerreme, Medîne-i münevvere, Şam, Kudüs, Irak, Semerkand, Çamlıdere gibi pekçok beldelerde İslâmiyeti öğretmek, emr-i mârûf nehy-i münker yapmak, Allahü teâlânın emir ve yasaklarını bildirmek için dolaştı.
Ali Semerkandî, tahsîlini tamamladıktan sonra, Mekke-i mükerremeye gitti. Kâbe-i muazzamada yıllarca imâmlık yaptı. Orada, insanları Ehl-i sünnet îtikâdına uygun bir îmân ile yaşamaları, ibâdetlerini sünnet-i şerîfe uygun yapabilmeleri için çok çalıştı. Mânevî bir işâret ile Medîne-i münevvereye geldi. Orada Resûlullah efendimizin mübârek türbelerinde yedi sene kadar türbedârlık hizmetinde bulundu. Bir gün rüyâsında, Peygamber efendimizin kerîmeleri Fâtımâ vâlidemizi gördü. Rüyâda; "Yâ Ali! Resûlullah'ın huzûruna git. Seni mânevî evlatlığa kabûl buyuracak!" dedi. Ali Semerkandî uyanınca, hemen Resûlullah'ın mübârek huzûruna koştu. Mübârek kabrinin karşısına geçip, diz üzerinde edeble oturdu. Başını önüne eğerek, murâkabe hâlinde beklemeye başladı. Bir müddet sonra Ravda-i mutahheradan Resûlullah efendimizin; "Buyur yâ Ali! Seni mânevî evlâdım olarak kabûl ettim. Kıyâmete kadar bu mûcizem bâkî kalsın. Yâ Ali! Öyle bir beldeye git ki, fakirlikleri sebebiyle beni ziyâret edemeyen ümmetim, seni ziyâret etsinler. Sen benim evlâdım olduğun için, sana yapılan ziyâreti bana yapılmış gibi kabûl ederim." mübârek sözlerini işitti. Bu sözleri, büyük bir zevk ile dinleyen Ali Semerkandî hazretleri, sevincinden ağladı ve cenâb-ı Hakk'ın verdiği bu nîmetten dolayı şükür secdesi yaptı. Anadolu'ya gitmesi gerektiğini anladı ve hemen harekete geçti.
Ali Semerkandî, bugünkü Ankara'nın Çamlıdere havâlisine geldi. (Çamlıdere'nin eski ismi Şeyhler olup, bu zâta izâfeten verildi.) Çamlıdere'ye bir derviş kıyâfetinde gelen Ali Semerkandî, oradaki insanların çok fakir olduğunu görerek, işâret buyurulan yerin burası olduğunu mânevî keşf ile anladı. Buradaki insanların irşâdı, Allahü teâlânın emirlerini bildirmek, yasaklarından sakındırmak için yıllarca çalıştı. Pekçok talebeleri oldu. İslâmiyeti yaymak için çalıştı.